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Dr.-Edmund-ter-Meer Preisträger 2017

Molekulare Si(0)- und Si(I)-Verbindungen: Synthese, Struktur und Reaktivität

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Dr. Marius Arz (links) mit Professor Dr. Andreas Hoeft, Vorsitzender der Preisauswahlkommission der UGB

Subvalente molekulare Verbindungen des Siliziums sind hochreaktive Verbindungen, welche in der Regel unter Normalbedingungen instabil sind. Dennoch sind diese Verbindungen von wichtiger Bedeutung als reaktive Intermediate bei großtechnischen Prozessen, wie zum Beispiel der Direktsynthese von Chloralkylsilanen, welche Ausgangsstoffe für die weltweite Produktion von Silikonen sind, oder der chemischen Gasphasenabscheidung von nanokristallinem Silizium, dem Grundbaustein der Mikroelektronik- und Solarzellenindustrie.

Vor kurzem wurde eine neue molekulare Chemie des Siliziums entwickelt, welche auf der besonderen Eignung von N-heterozyklischen Carbenen (NHCs) zur Stabilisierung subvalenter Silizium-Verbindungen basiert. So konnten beispielsweise die großtechnisch relevanten, hochreaktiven Si(II)-dihalogenide SiX2 (X = Cl, Br, I) in Form ihrer NHC-Addukte unter gewöhnlichen Bedingungen im Laboratorium von Prof. Filippou an der Universität Bonn isoliert werden. Dies ermöglicht erstmals eine Erforschung der vielseitigen Reaktivität dieser Verbindungen als neue wertvolle Synthesebausteine in der molekularen Siliziumchemie.

Diese Dissertationsarbeit erschließt einen wichtigen Bereich auf diesem hochaktuellen Gebiet und beinhaltet eine umfassende Studie von gemischtvalenten Verbindungen des Siliziums in den besonders niedrigen Oxidationsstufen 0 und +1. So gelang beispielsweise erstmals die Isolierung und Untersuchung der NHC-Addukte der offenschaligen und hochreaktiven Teilchen Si2+ und Si2H unter Normalbedingungen im Laboratorium, welche in freier Form extrem kurzlebige Intermediate bei der Herstellung von Silizium-Oberflächen darstellen. Ferner wurden neue Erkenntnisse zu der Wechselwirkung von Si(0)-Verbindungen mit Münzmetallen gewonnen, die vor dem Hintergrund der katalytischen Wirkung von Kupfer bei der großtechnischen Direktsynthese von Chloralkylsilanen von übergeordneter Relevanz sind.

Die in der Arbeit vorgestellten, hochreaktiven und äußerst luftempfindlichen Verbindungen wurden durch das Zusammenspiel hochmoderner experimenteller und analytischer Arbeiten, zum Teil im Rahmen multidisziplinärer Kooperationsprojekte innerhalb der Universität Bonn, eingehend untersucht. Durch das synergetische Zusammenspiel mit computergestützten quantenchemischen Methoden konnte so ein umfassender Einblick in die ungewöhnlichen Eigenschaften dieser spannenden Verbindungen gewonnen werden.

 

  

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 Die Fotos zur Preisverleihung finden Sie hier.

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